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成果简介

使用金属和氮共掺杂的碳电催化剂开发了用于氧还原反应 (ORR) 的非 Pt 电催化剂。然而,在催化剂的孔隙率、活性位点的分布以及金属组分的易聚集性方面仍然存在挑战。本文,四川大学李龙玉特聘研究员、任世杰副教授团队在《Carbon》期刊发表名为“Porous Fe, N co-doped carbon with high electrocatalytic oxygen reduction reaction performance in Zn-air battery”的论文,研究提出一种自下而上的制备策略,以获得含有三嗪单元和联吡啶的多孔乙炔基连接的共轭微孔聚合物 (CMP) 前体,确保高N含量和 Fe 3+的配位。Fe掺杂的CMP然后碳化成Fe,N共掺杂的纳米多孔碳材料(BPCMP-Fe-800),可作为ORR中的电催化剂。

BPCMP-Fe-800 催化剂表现出以4e为主的电催化性能-转移机制,起始电位为 0.97V,半波电位为0.85V,更高的动电流密度为11.3mA cm -2 (0.8 V)。此外,当用作锌空气电池的阴极电催化剂时,与 Pt/C相比,BPCMP-Fe-800 显示出更具竞争力的功率密度(179.5 mW cm -2)和比容量(790.5 mAh g -1 )。研究展示了一种通用且简便的多孔 Fe、N 共掺杂碳方法,具有作为 Pt 催化剂的替代品以实现高效 ORR 催化性能的潜力,并为其他能量转换相关催化反应的多原子催化剂提供了新的见解。

图文导读

图1。(a) BPCMP、M1 和 M2 的红外光谱。(b) M1、M2的和BPCMP的固态13 C NMR光谱。(c) BPCMP和BBCMP的GA曲线。(d) BPCMP-800,(e) BPCMP-Fe-800的SEM图像。(f-g) BPCMP-Fe-800的HR-TEM 图像。(h) BPCMP-Fe-800的 C、N、Fe 的HAADF-STEM图像和基本映射图像。

方案 1。BPCMP、BPCMP-Fe和BPCMP-Fe-800的合成示意图。

图2。(a) BPCMP-Fe、BPCMP-Fe-800 和 BBCMP-Fe-800 的 XPS 全扫描光谱。(b) BPCMP-Fe的C 1s XPS 光谱。(c) BPCMP-Fe-800 的 N 1s 和 (d) Fe 2p 光谱。

图3、电化学性能

图4。(a) 商业 Pt/C 和 (b) BPCMP-Fe-800 的计时电流响应。(c) 商业 Pt/C 和 (d) BPCMP-Fe-800 的LSV曲线

图5。(a) 锌空气电池的示意图。(b) BPCMP-Fe-800 基锌空气电池的照片,开路电压为 1.507 V。(c) BPCMP-Fe-800 锌空气电池驱动的蓝色发光二极管照片。(d) 放电极化和功率密度曲线。(e) 在 10 mA cm -2放电速率下测量的比容量曲线。(f) BPCMP-Fe-800 和 Pt/C 在不同电流密度下的倍率性能。(g) BPCMP-Fe-800和Pt/C在5 mA cm -2恒定电流密度下的充放电循环曲线。

小结

综上所述,研究开发了一种自下而上的策略来制备新型纳米多孔 Fe、N 共掺杂碳材料,以满足对用于 ORR 的高效且经济的非 Pt 基电催化剂的需求。这种制备方法为制 Fe、N共掺杂纳米多孔碳材料开辟了一条新途径。

文献:

https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.08.068

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